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張錫輝團(tuán)隊在新型納米催化陶瓷膜技術(shù)方向取得系列進(jìn)展

 

發(fā)布時間：

2024-09-12 16:00

關(guān)鍵詞：張錫輝團(tuán)隊在新型納米催化陶瓷膜技術(shù)方向取得系列進(jìn)展

抗生素和環(huán)境激素類藥物等新污染物，普遍存在于全球各類水環(huán)境中，嚴(yán)重威脅著人類健康和生態(tài)環(huán)境安全。2022年5月，《國務(wù)院辦公廳關(guān)于印發(fā)新污染物治理行動方案的通知》指出，要加強新污染物的治理，切實保障生態(tài)環(huán)境安全和人民健康。當(dāng)前，面向新污染物治理的陶瓷膜分離技術(shù)面臨著過氧化氫等氧化劑活化效率低、過氧化氫無效消耗嚴(yán)重及實際應(yīng)用困難等挑戰(zhàn)，對水中痕量新污染物的去除仍存在一定的局限性。為解決傳統(tǒng)陶瓷膜技術(shù)存在的問題，亟需開發(fā)新型納米催化陶瓷膜技術(shù)。

       清華大學(xué)深圳國際研究生院張錫輝教授團(tuán)隊在多年納米催化劑和催化陶瓷膜研發(fā)的基礎(chǔ)上，開展錳鐵鈦系等多種類高效催化劑的合成。團(tuán)隊首先利用簡易的一步水熱法調(diào)控合成不同氧空位豐度的α-MnO2納米纖維材料，實現(xiàn)H2O2定向活化生成1O2。結(jié)果表明，氧空位豐度、1O2產(chǎn)率和土霉素降解速率具有強相關(guān)性（R2>0.97）。富含氧空位的α-MnO2對H2O2的吸附具有最低的能壘，有利于1O2的定向生成。

圖1  α-MnO2的氧空位豐度調(diào)控實現(xiàn)定向生成1O2以高效降解土霉素

       團(tuán)隊以富含OVs的α-MnO2為基礎(chǔ)合成TiO2@α-MnO2二元催化劑，提出TiO2@α-MnO2二元催化劑活化H2O2的新路徑。采用DFT理論計算分析表明，多元金屬位點與H2O2相互激發(fā)，加快電子轉(zhuǎn)移，能夠克服電子跨越所需總量子能壘（0.68 eV），生成1O2等活性氧化物種，為控制水中新污染物奠定先進(jìn)的納米理論支撐。

圖2  TiO2@α-MnO2二元納米體系量子激發(fā)態(tài)示意

       團(tuán)隊研究通過Ti摻雜合成富含離域性質(zhì)氧空位的Ti-Mn3O4/Fe3O4三元納米材料，以增強H2O2的利用效率。研究表明，Ti摻雜使Ti-Mn3O4/Fe3O4具有弱Fe−O鍵和Mn−O鍵，及具有離域性質(zhì)的氧空位，增強對O2的吸附和活化。氧空位介導(dǎo)的O2/O2•−/H2O2氧化還原過程可活化局部生成的O2，促進(jìn)O2•−生成動力學(xué)，從而有效促進(jìn)H2O2原位生成，彌補體系中被消耗的H2O2，實現(xiàn)H2O2的高效利用。 

圖3  鈦錳鐵基多元納米材料的改良制備及過氧化氫增強機制

另一方面，團(tuán)隊進(jìn)一步篩選高能Ti-Mn3O4/Fe3O4三元催化劑限域于陶瓷膜納米通道中，成功研發(fā)出新型量子激發(fā)態(tài)陶瓷膜，能夠促使陶瓷膜孔內(nèi)電子進(jìn)入激發(fā)態(tài)，激發(fā)電子云密度發(fā)生變化，從而使水中溶解氧、過氧化氫等分子進(jìn)入激發(fā)態(tài)，快速降解抗生素和環(huán)境激素類新污染物，其去除效率接近100%。

       此外，張錫輝團(tuán)隊已經(jīng)在珠海建設(shè)了新污染物研究基地，進(jìn)一步推廣和應(yīng)用新型量子激發(fā)態(tài)陶瓷膜，這對于國內(nèi)處理醫(yī)院廢水和制藥廠的廢水具有十分重大的意義。團(tuán)隊將與珠海產(chǎn)學(xué)研團(tuán)隊共同探討陶瓷膜后續(xù)推廣事宜。

圖4  多元納米催化陶瓷膜功能結(jié)構(gòu)

相關(guān)工作以“調(diào)控α-MnO2氧空位，用于活化過氧化氫定向單線態(tài)氧以實現(xiàn)水凈化”（Oriented generation of singlet oxygen in H2O2 activation for water decontamination: regulation of oxygen vacancies over α-MnO2 nanocatalysts）、“原子氫介導(dǎo)過氧化氫活化生成單線態(tài)氧實現(xiàn)高效去污”（Essential role of atomic H* in activating hydrogen peroxide to produce singlet oxygen for emerging organic contaminants degradation）、“類芬頓體系中過氧化氫利用效率增強機制探究實現(xiàn)水凈化：氧空位介導(dǎo)的氧氣活化”（Enhanced H2O2 utilization efficiency in Fenton-like system for degradation of emerging contaminants: Oxygen vacancy-mediated activation of O2）為題，分別發(fā)表在《環(huán)境科學(xué)：納米》（Environmental Science: Nano）、環(huán)境化學(xué)工程學(xué)報》（Journal of Environmental Chemical Engineering）、《水研究》（Water Research）上。

清華大學(xué)深圳國際研究生院張錫輝教授為上述論文通訊作者，清華大學(xué)深圳國際研究生院2020級博士研究生陳茜茜為上述論文第一作者。相關(guān)工作得到國家自然科學(xué)基金項目、廣東省重點領(lǐng)域研究研發(fā)項目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項目的支持。 

論文鏈接：

https://doi.org/10.1039/d3en00074e

https://doi.org/10.1016/j.jece.2023.109442

https://doi.org/10.1016/j.watres.2022.119562

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張錫輝團(tuán)隊在新型納米催化陶瓷膜技術(shù)方向取得系列進(jìn)展

清華大學(xué)深圳國際研究生院張錫輝教授為上述論文通訊作者，清華大學(xué)深圳國際研究生院2020級博士研究生陳茜茜為上述論文第一作者。相關(guān)工作得到國家自然科學(xué)基金項目、廣東省重點領(lǐng)域研究研發(fā)項目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項目的支持。